2006年,出演明道、曾之乔、王绍伟主演的偶像剧《爱情魔发师》,在剧中饰演范小玲的男朋友,这是他的首部电视剧作品,从而正式进入演艺圈;同年,与李威、陈怡蓉、隋棠合作主演偶像剧《天堂来的孩子》,在剧中饰演外表端正英挺、行事斯文有礼的男二号罗以翔,从而受到关注[1] ;随后,出演明金成执导的青春偶像剧《恋爱女王》,在剧中饰演处事冷静、为人沉稳的曲棍球队副队长王正勋[12] 杨铭威。
2007年,与杨铭威、陈德烈、陈意涵、李易合作主演偶像剧《我要变成硬柿子》,在剧中饰演暗恋孙诗诗的罗信虎[2] ;同年,与贺军翔、田馥甄、亮哲合作主演偶像剧《斗牛,要不要》,在剧中饰演绰号“坦克”的蓝地学院学生赵克坦[13] 。
2008年,出演徐克执导的爱情喜剧电影《女人不坏》,在片中饰演X-man,这是他的首部电影作品,从而正式进军影坛[3] 。
2009年,与王心凌、汪东城、辰亦儒合作主演偶像剧《桃花小妹》,在剧中饰演女主角陈桃花的四哥陈合,与王心凌饰演一对兄妹[4] ;同年,担任戴爱玲《沸腾》MV的男主角。
2010年,与陈庭妮、蓝均天、宋纪妍合作主演爱情偶像剧《我的排队情人》,在剧中饰演努力念书并接掌纺织事业的男主角白谦睿,这是他在影视剧中担纲男一号[5] ;同年,为动画电影《玩具总动员3》中的Ken配音[14] ;同年12月29日,获得“腾讯星光大典”年度风尚男艺人奖[6] ;,他还获得了“时尚先生盛典”年度港台风尚男艺人奖。
2011年,与曾恺玹、陈至恺、吴亚馨合作主演偶像剧《单数绝配》,在剧中饰演出口成章的男主角赢开泰;同年9月2日,获得“智族GQ年度人物MEN OF THE YEAR盛典”年度时尚新锐奖。
2012年3月31日,获得“第二届乐视影视盛典”电视剧最具潜力新人奖;同年,与陈乔恩、张翰、张檬合作主演偶像剧《胜女的代价》,在剧中饰演女主角林晓洁的前男友高子齐[7] 。
《胜女的代价》高子齐
2013年,主演陈铭章执导的都市情感剧《遇见王沥川》,在剧中饰演身残志坚且性格温柔的男主角王沥川,从而获得更多关注[8] ;同年2月,其主演的爱情电影《101次求婚》上映,高以翔在片中饰演了女主角叶熏的前男友许卓[15] ;随后,与李学庆、李欣汝、许绍雄合作主演都市情感剧《华丽一族》,在剧中饰演精明冷酷的男主角李真[16] ;同年,与尹航、王阳明、隋凯合作主演都市情感剧《钱多多炼爱记》,在剧中饰演帅气多金且充满自信的男主角许飞[17] ;同年8月,其主演的奇幻冒险电影《圣杯神器:骸骨之城》在美国上映,高以翔在片中饰演了神秘的东方人Magnus Bane,这也是他首部进军好莱坞的作品。
《遇见王沥川》王沥川
2014年,与明道、李沁、胡兵合作主演偶像剧《如果我爱你》,在剧中饰演艺人颜军[18] ;同年,出演许仁茂执导的爱情喜剧微电影《婚礼日记》,在片中饰演男主角祁凯。
2015年,与林更新、林允儿、金桢勋合作主演古装剧《武神赵子龙》,在剧中饰演武艺高强的吕布,这是他的首部古装剧作品[9] ;同年12月27日,入选“全球百大最帅面孔排行榜”,并被评为第17名;同年,高以翔参与加拿大旅游局《周游加拿大》栏目的拍摄,获得了广泛的关注[19] 。
2016年,与王水林、范湉湉、九孔合作主演校园爱情喜剧电影《最萌身高差》,在片中饰演男主角张潇[20] ;随后,与马布里、郑秀妍、吴尊合作主演励志电影《我是马布里》(原名《纽约人在北京》)[21] ;同年10月,作为林志玲的搭档参加东方卫视明星跨界时尚综艺节目《女神的新衣》的录制[22] ;同年,与王丽坤合作主演浪漫爱情喜剧电影《情遇曼哈顿》,在片中饰演一位心怀百老汇音乐梦想的华尔街精英男主宋苇东[23] ;同年,与王力宏、宋茜、吴千语合作主演古装奇幻电影《古剑奇谭之流月昭明》,在片中饰演行事低调、沉稳从容且不轻易流露情感的圣元帝第三子夏夷则[24] ;同年12月27日,连续四年入选“全球百大最帅面孔排行榜”,并被评为第7名[10] 。
遇见王沥川,感觉是最好的一部,里面的虐恋,对待爱情的态度打动人心,我发布的有遇见王沥川的所有暖人镜头,大家可以去看看